Nondestructive determination of isotopic abundance using multi-energy nuclear resonance fluorescence driven by laser Compton scattering source

Omer, M.; 静間 俊行*; 羽島 良一*; 小泉 光生

Journal of Applied Physics, 135(18), p.184903_1 - 184903_10, 2024/05

https://doi.org/10.1063/5.0197076

We report on the findings of a quantitative nondestructive analysis of the natural isotopic abundances of hafnium and tungsten elements using nuclear resonance fluorescence. Commercial samples of hafnium and tungsten were irradiated to six quasi-monochromatic -ray beams generated by laser Compton scattering in the energy range of 2.4-3.2 MeV. Multiple nuclei were simultaneously excited at each of the six -ray beam energies. A high-purity germanium detector array detected deexcitations of the nuclei. In total, transitions were unprecedentedly employed to estimate the isotopic abundances of heavy elements nondestructively. The estimated abundances of three hafnium isotopes and three tungsten isotopes are consistent with standard known natural abundances within the experimental uncertainties. The deviation from the standard values ranges from 0.18% to 1.36%. This work is a contribution of the Japan Atomic Energy Agency (JAEA) to the International Atomic Energy Agency (IAEA) under the agreement of the coordinated research program (CRP), J02015 (Facilitation of Safe and Secure Trade Using Nuclear Detection Technology - Detection of RN and Other Contraband). This work was a part of a study of the nuclear resonance fluorescence aiming at nuclear security and safeguards applications, being supported by the subsidiary for "promotion of strengthening nuclear security or the like" of the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT), Japan.

Predictive and inverse modeling of a radionuclide diffusion experiment in crystalline rock at ONKALO (Finland)

Soler, J. M.*; Keklinen, P.*; Pulkkanen, V.-M.*; Moreno, L.*; Iraola, A.*; Trinchero, P.*; Hokr, M.*; ha, J.*; Havlov, V.*; Trpkoov, D.*; et al.

Nuclear Technology, 209(11), p.1765 - 1784, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00295450.2023.2209234

The REPRO-TDE test was performed at a depth of about 400 m in the ONKALO underground research facility in Finland. Synthetic groundwater containing radionuclide tracers (HTO, Cl-36, Na-22, Ba-133, Cs-134) was circulated for about four years in a packed-off interval of the injection borehole. Tracer activities were additionally monitored in two observation boreholes. The test was the subject of a modelling exercise by the SKB GWFTS Task Force. Eleven teams participated in the exercise, using different model concepts and approaches. Predictive model calculations were based on laboratory-based information concerning porosities, diffusion coefficients and sorption partition coefficients. After the experimental results were made available, the teams were able to revise their models to reproduce the observations. General conclusions from these back-analysis calculations include the need for reduced effective diffusion coefficients for Cl-36 compared to those applicable to HTO (anion exclusion), the need to implement weaker sorption for Na-22, compared to results from laboratory batch-sorption experiments, and the observation of large differences between the theoretical initial concentrations for the strongly-sorbing Ba-133 and Cs-134 and the first measured values a few hours after tracer injection. Different teams applied different concepts, concerning mainly the implementation of isotropic vs. anisotropic diffusion, or the possible existence of Borehole Disturbed Zones around the different boreholes. The role of microstructure was also addressed in two of the models.

レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-014, 106 Pages, 2022/08

JAEA-Review-2022-014.pdf:10.42MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の事故で環境中に放出された主要な難測定核種の1つであるストロンチウム90を、半導体レーザーを用いた共鳴イオン化により元素かつ同位体選択的にイオン化する手法に着目し、特に海洋試料等のストロンチウム安定同位体濃度が高い実試料を対象としたストロンチウム90の迅速分析技術を開発する。

Developing accelerator mass spectrometry capabilities for anthropogenic radionuclide analysis to extend the set of oceanographic tracers

Hain, K.*; Martschini, M.*; Glce, F.*; 本多 真紀; Lachner, J.*; Kern, M.*; Pitters, J.*; Quinto, F.*; 坂口 綾*; Steier, P.*; et al.

Frontiers in Marine Science (Internet), 9, p.837515_1 - 837515_17, 2022/03

https://doi.org/10.3389/fmars.2022.837515

Vienna Environmental Research Accelerator (VERA)における加速器質量分析(AMS)の最近の大きな進歩は、検出効率向上とアイソバー抑制向上であり、環境中の極微量の長寿命放射性核種を分析する可能性を開くものである。これらの核種はU, Cs, Tc及びSrであり、通常は安定して海水中に溶存していることから、海洋混合・循環や放射性物質の広がりを研究する海洋トレーサーへの適応が重要になる。特に、同位体比U/UとCs/Csは元素分別の影響を受けないため、放出源の特定に有力なフィンガープリントであることが我々の研究によって実証されている。検出効率の向上により、10Lの海水試料で主要長寿命アクチニドU, Np, Pu, Amに加え、非常に稀なUを分析することが可能となり、北西太平洋におけるアクチノイドの典型的な深度プロファイルを得ることに成功した。特にSr分析に関しては、IAEAの標準物質(例えばIAEA-A-12)を用いて我々の新しいアプローチが海洋学的研究へ応用可能であることを示した。我々の推定では、SrとCsそれぞれの分析に必要な海水はわずか(1-3)Lである。

放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 茨城大学*

JAEA-Review 2020-033, 84 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-033.pdf:4.9MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、東京電力福島第一原子力発電所事故で環境へ放出された放射性セシウム(Cs)を高濃度に含有する、不溶性の性状を持つシリカ(SiO)主材微粒子の基礎的な物性(粒径、組成、同位体組成、静電特性、光学特性)や放射体の濃度等について、一定の成果をもつ我が国の放射化学,分析化学,エアロゾル科学者らが英知を集め英国側と協力して更に研究を進め、炉内事故事象の解明、生成要因の解明を行い、廃炉手順の確立、溶融燃料等の回収、作業員、現場・周辺環境の安全確保等の達成に寄与することをねらいとしている。

Distribution and settling behavior of americium-241 in the tropical East Pacific

木下 哲一*; 永岡 美佳; 中西 孝*

Science of the Total Environment, 753, p.142087_1 - 142087_10, 2021/01

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2020.142087

大気圏内核実験により放出されたPuの壊変生成物であるAmの熱帯東太平洋における水平及び垂直移動を解明するために、分布を調査した。2003年に採取した海水試料のAm濃度を測定し、既に得られているPu結果と比較した。その鉛直分布はPuと同様であったが、一部地点では、極大濃度がPuよりも100mから200m深いところで観測された。Am/Pu濃度比は、太平洋における他地点と同様の値であった。得られたAm濃度の分布は、400m以深の水塊の影響を受けており、400mから3000mの深さで北太平洋から赤道を通って南太平洋に流れる海流を裏付けていた。また、Amの鉛直分布について、Puからの壊変、懸濁粒子への吸着、沈降挙動をボックスモデルを用いて説明し、滞留時間を算出した。

Measurement of cesium isotopic ratio by thermal ionization mass spectrometry for neutron capture reaction studies on Cs

芝原 雄司*; 中村 詔司; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 木村 敦; 岩本 修

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 325(1), p.155 - 165, 2020/07

https://doi.org/10.1007/s10967-020-07198-2

Csの断面積を測定するために用いる放射性Cs試料について、熱イオン化マススペクトロメトリーによって同位体比を測定した。分析において高強度、および安定ビームを得るために、Cs試料に加える添加剤の効果を調べた。本研究で、シリコンタングステンが、添加剤の中で一番高いイオン化効率を示したが、一方で多原子イオンの高い同重体干渉も示した。Cs/Cs比の測定で要求される精度を達成するのに、添加剤:酸化タンタルないしグルコースを用いた場合で、僅か210gのCs試料で十分達成できることを実証した。バリウム核種による干渉効果などの分析条件を調べた後、2種類の放射性Cs試料の同位体比測定を行い、同位体比によりどのくらいCsの中性子捕獲断面積に影響を及ぼすかを議論した。

Leaching behavior of prototypical Corium samples; A Step to understand the interactions between the fuel debris and water at the Fukushima Daiichi reactors

仲吉 彬; Jegou, C.*; De Windt, L.*; Perrin, S.*; 鷲谷 忠博

Nuclear Engineering and Design, 360, p.110522_1 - 110522_18, 2020/04

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2020.110522

Simulated in-vessel and ex-vessel fuel debris, fabricated in the Colima experimental facility set up in the PLINIUS platform at CEA Cadarache, were selected and leaching experiments were carried out under oxidizing conditions. In parallel, geochemical modeling was performed to better understand the experimental concentrations, pH evolutions and secondary phase's formation. Finally, the Fractional Release Rates of the (U, Zr)O matrix for the two kinds of samples (in-vessel and ex-vessel) were found to be close to or one order of magnitude lower than that of SF under oxidizing conditions (from 10 to 10 per day), but the release processes are different.

3次元六角体系用中性子輸送計算コードの整備,2; MINISTRIコードの改良及び機能拡張

杉野 和輝; 滝野 一夫

JAEA-Data/Code 2019-011, 110 Pages, 2020/01

JAEA-Data-Code-2019-011.pdf:3.37MB

実機高速炉炉心やロシアのBFS臨界実験体系の中性子輸送計算を高精度で行うことが可能な決定論的手法に基づく3次元六角体系用三角メッシュ離散座標法(SN法)輸送計算コードMINISTRIコード(Ver.7.0)を整備した。具体的には、これまで整備したMINISTRIコード(Ver.1.1)の非収束性の問題を詳細に分析し、適切な改良を行うことにより、大型炉心体系への適用における収束性を飛躍的に向上させることができた。改良後のMINISTRIを種々の高速炉炉心を対象にして検証を行った結果、同じ断面積を用いた多群モンテカルロ法計算結果に対して、実効増倍率で0.1%以内、出力分布で0.7%以内の一致が見られ、十分な精度を有することを確認した。また、計算時間に関しては、初期拡散計算機能の導入と並列処理化により、従来と比較して約10分の1への計算時間の短縮を図ることができた。更に、セル非等方ストリーミング効果取り扱い機能の導入、摂動計算ツールの整備、六角格子内三角メッシュ毎断面積指定機能の追加、六角メッシュ計算コードMINIHEX統合を行い、汎用性を高めた。

環境試料中からの放射性セシウム微粒子の単離; リターへの適用事例

田籠 久也; 土肥 輝美; 石井 康雄; 金井塚 清一*; 藤原 健壮; 飯島 和毅

JAEA-Technology 2019-001, 37 Pages, 2019/03

JAEA-Technology-2019-001.pdf:26.85MB

東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故由来の放射性セシウム微粒子(CsMP)の空間的分布の把握や、その物理化学特性を統計的に評価するには、環境試料等からの効率的なCsMPの単離が必要となる。本報では、森林生態系のCs循環に影響する可能性のあるリターに着目し、リターからの効率的なCsMPの単離法を開発した。過酸化水素水による有機物分解処理と、電子顕微鏡学的手法を組み合わせることによって、多くの土壌鉱物粒子を含むリター中からCsMPを短時間(1粒子あたり3日)で単離することができた。この単離法は、林床のリターのみならず、生木の樹皮や葉などの植物試料をはじめ、その他の有機物試料への適用も期待される。